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    科研進展

    新疆理化所在硼酸鹽鹵化物非線性光學晶體方面取得進展

    發布時間:2023-12-12

    短波紫外非線性光學晶體作為調諧激光頻率的重要器件,在全固態激光器中具有廣泛的應用。由π和/或非π共軛硼氧陰離子組成的硼酸鹽由于具有豐富的結構化學和性質可調性,已經成為探索新型短波紫外非線性光學晶體的優選體系。硼酸鹽結構中最常見的結構類型是零維陰離子框架,其中π共軛的B-O簇是研究熱點。[B3O6]簇相較于[BO3]基元具有更大的超極化率和極化率各向異性,是實現大倍頻和適中雙折射率的優秀功能“基因”。統計表明,在所有僅含孤立[B3O6]簇的硼酸鹽中,90%以上的最大二面角為零,其中[B3O6]基元是嚴格平行排列的。其余均為近平面排列,最大二面角均小于13°,這意味著在系列硼酸鹽中,[B3O6]團簇內部和團簇之間的結構特征被固定為平面或近平面構型。然而,對于短波紫外非線性光學晶體,理想的雙折射率標準是適中,以避免非相位匹配(過小)和走離效應(過大)。

    在前期工作中,中國科學院新疆理化技術研究所晶體材料研究中心在綜述論文(Chem. Rev. 2021, 121, 1130– 1202)提出了問題:為什么僅含孤立[B3O6]簇的硼酸鹽中所有的[B3O6]單元總趨向于以共面方式排列?針對這個問題,該團隊通過陽離子和鹵素陰離子的協同調控作用,合成系列硼酸鹽鹵化物非線性光學晶體Ca2B3O6X(X = Cl,Br)。Ca2B3O6X(X = Cl,Br)具有平衡的光學性能,如大的倍頻效應(1.5-2×KDP),適中的雙折射率(0.056-0.060@1064 nm)和較小的走離角(2.07°)。此外,該系列晶體中扭曲的1[XCa2]鏈的約束效應壓縮了[B3O6]基元空間,誘導[B3O6]簇的非平面排列,其最大二面角高達約76°。通過建立模型,研究該系列[B3O6]簇間的大二面角來源,并直觀地研究了體系中[B3O6]的排列與基元相互作用之間的內在關聯,確定了Ca陽離子的s軌道與[B3O6]簇上末端O原子的2p軌道之間的軌道雜化是其主要來源。

    相關研究成果以全文形式發表在《美國化學會志》(Journal of the American Chemical Society,中國科學院新疆理化技術研究所為唯一通訊單位,晶體材料研究中心博士研究生邱昊天為第一作者,潘世烈研究員和米日丁·穆太力普研究員為通訊作者。該研究工作得到科技部、國家基金委、中國科學院和新疆科技廳等項目的資助。

    圖:[B3O6]簇與Ca陽離子的軌道雜化相互作用模型

    (文章鏈接)


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