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    科研進展

    新疆理化所等利用高分辨太赫茲光譜方法揭示水溶液中硼酸的氟化反應機理

    發布時間:2024-03-06

    ?氟在化學世界中占據獨特的地位。氟在所有原子中電負性最高、極化率最低且氟是所有非惰性氣體和非氫元素中半徑最小的元素。氟的引入通常會使有機和無機化合物產生獨特的物理、化學和生物性能。地殼中氟元素的豐度排在第13位,是自然界中含量最豐富的鹵素。如今,氟已廣泛應用于制藥、催化、生物、農業和材料等領域。在無機氧化物體系中,氟和氧的離子半徑相似,使其具有很好的可替代性。因此利用氟替代氧/羥基成為增強氧化物/羥基氧化物物化性質的有效途徑之一。盡管氟化策略已在無機氧化物/羥基氧化物結構和性能改性中受到普遍重視,但是反應產物的結構分析仍然是化學表征的難題。由于氟和氧對X射線和電子束的散射能力相近,致使準確區分和鑒別這兩類元素變得困難。更為復雜的是,由于X射線和電子束幾乎不和氫原子相互作用,X射線和電子束方法難以區分氟和羥基。因此,氟化產物中氟和氧/羥基的準確區分是取代位點的確定、氟化反應規律的研究以及反應路徑的明晰等重要課題的研究基礎。

    ?近日,中國科學院新疆理化技術研究所潘世烈團隊與內蒙古醫科大學額爾敦教授、臺灣大學Hayashi Michitoshi教授、日本靜岡大學Tetsuo Sasaki教授、日本神戶大學Keisuke Tominaga教授合作,以水溶液中硼酸的氟化反應為研究對象,發展了基于高分辨率太赫茲光譜的結構解析方法。利用該方法精確測定了反應產物中功能基元上氟和羥基的位點。結果表明,該反應體系中氟原子只出現在BO2F2陰離子功能基元上。在精確結構測定基礎上,研究者推導了水溶液中硼酸的氟化機理,提出兩步氟化歷程。首先,氟離子和硼酸分子B(OH)3形成配位共價鍵,促使硼的電子軌道經歷了從sp2sp3的轉變,形成B(OH)3F中間體。其次,氟化劑產生的酸性環境使該中間體上的一個OH質子化,形成OH2+優勢離去基團。進而,氟離子通過親核取代路徑取代了OH2+基團,完成第二步氟化?;诟叻直媛侍掌澒庾V的結構分析方法廣泛適應于含氟/氧、鈹/硼、碳/氮等X射線難以識別元素對的結構體系,以及用于研究其他羥基氧化物/氧化物氟化反應機理。該方法的建立為無機氟化學晶體結構基元精確解析和反應理論研究提供一條新途徑。

    ?相關研究成果以全文形式發表在《德國應用化學》Angew. Chem. Int. Ed. 2024, 63, e202319121)上,新疆理化技術研究所為第一完成單位,新疆理化技術研究所晶體材料研究中心潘世烈、米日丁·穆太力普、張峰研究員為通訊作者,博士研究生申春杰和張峰研究員為共同第一作者。該研究工作得到科技部,國家自然科學基金委,中國科學院和新疆自然科學基金等項目的資助。

    論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202319121


    圖為水溶液中硼酸的氟化路徑示意圖



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